Nghiên cứu chế tạo chất hấp thu K-Ni- hexacyanoferrate (II) gắn trên zeolit để loại bỏ ion Cs từ chất thải phóng xạ lỏng và phương pháp ổn định hóa chúng

Một lượng lớn chất thải phóng xạ dạng lỏng hoạt độ trung bình và cao được phát sinh tại các cơ sở hạt nhân như nhà máy điện hạt nhân, nhà máy tái chế nhiên liệu, các trung tâm nghiên cứu hạt nhân… và đặc biệt là từ một số sự cố của nhà máy điện hạt nhân như Chernobyl, Fukushima chứa một lượng lớn các hạt nhân phóng xạ như 134Cs, 137Cs, 131I, 90Sr, trong đó 137Cs vào được coi là hạt nhân phóng xạ phổ biến nhất và cũng là nguy hiểm nhất, chúng đòi hỏi cần được xử lý về mặt hóa học hay loại bỏ các hạt nhân phóng xạ nhằm bảo vệ sức khỏe cho con người và môi trường.

Thí nghiệm xác định tốc độ rò rỉ ion Cs+ của các viên mẫu

Một trong những phương pháp phổ biến nhất để xử lý chất thải phóng xạ lỏng trong các cơ sở hạt nhân trên thế giới là trao đổi ion. Trong vòng một thập kỷ qua các vật liệu trao đổi ion vô cơ đã được đặc biệt quan tâm và phát triển để sử dụng và thay thế một phần nhựa hữu cơ thông dụng, đặc biệt trong quá trình xử lý nước thải phóng xạ và tái chế nhiên liệu hạt nhân đã qua sử dụng. Các chất trao đổi ion vô cơ thường có ưu điểm là hiệu quả hấp thu và độ chọn lọc ion cao hơn đối với một số hạt nhân như Cs+ và Sr2+ so với các chất trao đổi ion hữu cơ, ngoài ra chúng còn thể hiện tính ưu việt trong quá trình cố định hóa để chôn cất sau khi đã hấp thu bão hòa các đồng vị phóng xạ.

Một số hợp chất trao đổi ion dạng vô cơ mới đã và đang được nghiên cứu, tổng hợp để xử lý nước thải phóng xạ trung bình và cao trên thế giới. Trong số các hợp chất trao đổi ion đó có potassium nickel hexacyanoferrate (II) (KNiFC) đã được sử dụng để loại bỏ hiệu quả và chọn lọc 137Cs từ nước thải phóng xạ hoạt độ cao nhiều năm nay. Tuy nhiên KniFC là những tinh thể rất mịn, có độ bền cơ học kém, có khuynh hướng tạo thành dạng keo trong dung dịch nước và không thích hợp sử dụng trong thực tế nhất là dùng trong cột trao đổi ion.

Để khắc phục hạn chế này, một vật liệu trao đổi ion dạng composite được chế tạo mà thành phần gồm tinh thể hexacynoferrate của một số kim loại được gắn lên một số vật liệu khác có diện tích bề mặt lớn, độ xốp cao đóng vai trò như một chất mang như: hạt silica gel (SiO2) xốp, bentonit, zeolite.

Hy vọng rằng với việc nghiên cứu thành công vật liệu: K-Ni- hexacyanoferrate (II) gắn trên hấp phụ ion Cs của một số zeolite tổng hợp của Trường Đại học Bách khoa Hà Nội, nhóm nghiên cứu do Cơ quan chủ trì đề tài Viện Công nghệ xạ hiếm phối hợp cùng Chủ nhiệm đề tài ThS. Phạm Thị Quỳnh Lương để thực hiện đề tài nhằm phát triển một số vật liệu mới có khả năng hấp phụ hiệu quả và chọn lọc cao để loại bỏ đồng vị Cs từ nước thải phóng xạ cho các cơ sở hạt nhân ở Việt Nam mà trước đây chưa được nghiên cứu ở trong nước.

Sau thời gian nghiên cứu, đề tài đã thu được những kết quả như sau:

1. Đề tài đã xác định được dung lượng hấp thu cực đại ion Cs của zeolite A và X của trường Đại học Bách khoa Hà Nội sản xuất từ cao lanh Phú Thọ là 107,5 và 80,0mg/g tương ứng trong môi trường nước cất, trong môi trường nước biển đạt 46,1 và 35,1mg/g tương ứng.

2. So sánh được hiệu quả hấp thu của một số zeolite khác nhau: Hiệu quả hấp thu ion Cs+ của zeolite Bách Khoa cao hơn đáng kể so với zeolite 4 A Trung Quốc và zeolite tự nhiên Nga và đạt 99,0; 85,7 và 39,3% tương ứng trong dung dịch nồng độ Cs+ 100mg/l

3. Xác định hệ số và hiệu quả tẩy xạ 134 Cs của zeolite A và X (dạng bột và hạt) trong dung dịch nước cất và nước biển. Hệ số và hiệu quả tẩy xạ 134 Cs của zeolite A dạng bột là cao nhất, đạt 83 và 98%.

4. Đề xuất quy trình chế tạo chất hấp thu K-Ni- hexacyanoferrate (II) gắn trên zeolite được chế tạo bằng phương pháp kết tủa tinh thể K2-xNix/2[NiFe(CN)6]nH2O lên trên chất mang zeolite X.

6. Dung lượng hấp thu ion Cs+ cực đại Qmax của FC-zeolite là 158,7 và 103,1 mg/g tương ứng với chất mang là zeolite X và A trong môi trường nước cất. Trong môi trường nước biển đạt 98,04 mg/g và 63,69 mg/g tương ứng.

7. Xác định hệ số tẩy xạ 134 Cs của KNiFC-zeoliteX đạt 149,7 và 107,5 tương ứng trong nước cất và nước biển, hiệu quả tẩy xạ đạt 99,33% và 99% tương ứng .

8. Đề xuất được quy trình cố định hóa hỗn hợp KNiFC-zeoliteX sau khi đã hấp thu bão hòa ion Cs quy mô phòng thí nghiệm theo một số các điều kiện: tạo viên với lực ép 200-300kg/cm2, chất phụ gia Na2B4O 5%; nhiệt độ nung 900 độ C, thời gian nung 2h, tốc độ tăng nhiệt 6-7 độ C/phút.

9. Khối rắn sau khi đã được cố định hóa theo quy trình đề xuất đạt được một số chỉ tiêu sau: Độ cố định Cs >95%; độ co ngót >50%; độ bền nén 12,1 MPa; tốc độ rò rỉ ion Cs ở chu kỳ 28 ngày đạt <1,0E-10 g/cm2.ngày. Các thông số này hoàn toàn đáp ứng được các chỉ tiêu mà đề tài đặt ra.

Có thể tìm đọc báo cáo kết quả nghiên cứu (mã số 13838/2016) tại Cục Thông tin KHCNQG.

Đ.T.V (NASATI)